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利用X光吸收光譜探討二氧化鈦包覆碳球之蛋黃殼奈米結構的光催化降解機制與物理特性

為了解決ss-2p缺點的問題，作者許志豪 這樣論述：

本實驗在不同的退火溫度下成功合成了碳球@二氧化鈦的蛋黃殼奈米結構。這些獨特結構的奈米材料可用作光催化劑來降解新興的水污染物乙醯胺酚。通過紫外-可見吸收光譜討論了二氧化鈦中空結構和碳球@二氧化鈦蛋黃殼奈米結構的光學性質和能隙特性的變化。電子顯微鏡圖分析表明，隨著持溫時間和溫度的變化，碳奈米球（蛋黃）逐漸收縮到最終消失。此外，X光繞射圖譜證實，二氧化鈦為銳鈦礦相，其結晶度取決於退火溫度。光降解分析研究發現，當樣品在400度的持溫時間設置為0.5和1小時時，殘留有奈米碳球的樣品提高了光催化效率。XANES分析結果表明，當奈米碳球存在於二氧化鈦中空球中時，二氧化鈦奈米結構產生晶格畸變，並具有更多的氧

空位 (Vo) 和低價鈦(Ti3+)。因此，可以推斷出二氧化鈦中空球和蛋黃殼奈米結構的光催化降解效率與未佔據的Ti 3d態的晶體場分裂和軌道對稱性密切相關。此外，根據 EXAFS 分析，當存在碳奈米球時，在八面體晶格的xy平面上觀察到氧空位，導致 z 軸縮短和結構無序增加。原位 XAS 測量表明，光降解背後的光催化機制是由於碳奈米球接收移動電子，這些電子可受紫外光與可見光激發而分離。O-Ti-O的軌道對稱性變化使得三價鈦離子費米面附近混成的Ti-3dxy和O-2pπ軌域導帶中的電子流出到碳奈米球中，產生更多的導帶空位。該過程會降低電子和空穴的複合速度，從而提高光催化效率。

高導電性奈米石墨烯/水性聚胺酯複合材料之製備及其電磁波遮蔽性質之研究

為了解決ss-2p缺點的問題，作者蕭勝聰 這樣論述：

本研究旨在研製具電磁波干擾遮蔽效應的高分子奈米複合材料，以二維材料－奈米石墨烯(Graphene Nanosheet, GNS)導入水性聚胺酯基材(water-borne polyurethane, WPU)中進行補強，希望利用GNS極佳的導電特性，製得高導電度及電磁波干擾遮蔽能力優異之高分子奈米複合材料。本研究分作三部分，第一部分與第二部分分別利用不同的表面改質技術提升GNS與WPU基材之間的相容性，探討所製備的GNS/WPU複合材料，其導電度及電磁波遮蔽效應的表現值；第三部分則提出以Layer-by-Layer自組裝程序結合GNS與WPU電紡絲纖維，製備極輕薄且具高度可撓曲特性之

GNS/WPU複合材料，並探討其導電度及電磁波遮蔽效應的表現值。 第一部分探討以共價改質之方式改質GNS，利用改良式Hummers法製備氧化石墨烯(Graphene oxide, GO)，並採用高溫熱還原方式製備GNS；接著，為了提升熱還原後的GNS於WPU中的相容性，藉由自由基聚合法(free radical polymerization)將甲基丙烯酸氨基乙酯(Aminothyl methacrylate，AEMA)以不同的接枝量接枝於熱還原後的GNS表面(AEMA-GNSs)，再將熱還原GNS與不同接枝量之AEMA-GNS分別導入WPU中製備奈米複合材料。接枝於GNS表面的AEMA鏈

段具有大量的-NH2官能基，可利用降低溶液中的pH值而形成-NH3+官能基，與帶有負電親水鏈段(磺酸根, -SO3-)的WPU，形成靜電吸引力，使GNS於WPU基材中呈現較佳的相容性，有助於GNS於WPU基材中形成導電通路。進一步比較不同AEMA改質量對複合材料的相容性進行探討，研究成果得知，當接枝量較高(AEMA改質量與GNS重量比為3:1)時， AEMA-GNS能於WPU呈現較良好的分散效果，且較易形成完整的導電通路；然而，接枝量較高的AEMA-GNS其表面的石墨sp2結構也被嚴重破壞，故當添加量提升至5 vol. %時，其所製備複合材料的導電能力較接枝量較低的AEMA-GNS/WPU複合

材料差，於電磁波遮蔽效應所造成之影響亦然。當導入5 vol. %接枝量較低之AEMA-GNS ( AEMA改質量與GNS重量比為1:1 ) 時，所製備之複合材料其導電度可提升至約43.64 S/m，其電磁波遮蔽值提升至約38 dB(於8.2-12.4 GHz頻率區間)。 本研究第二部分，利用非共價改質之方式對GNS表面進行改質。同時，為了要簡化製程及有效抑制GNS產生聚集，本研究利用化學方式還原GO，製備高還原效果之GNS。首先，利用強還原劑硼酸氫鈉還原GO。同時，為了避免還原後GNS再堆疊及聚集，於還原過程中進行非共價改質，加入陽離子界面活性劑(stearyl trimethyl am

monium chloride, STAC)做為插層劑，疏水端吸附於GNS表面，帶正電之親水端外露於水溶液中，使GNS表面帶有正電(S-GNS)。 此非共價改質方式具有下列優點：(1) S-GNS表面帶有正電荷，使S-GNS間產生正電相斥力，避免S-GNS於溶液中產生再堆疊的現象。然而，為了達到穩定的GNS分散系統，STAC於GNS表面吸附量也將是本研究將探討的部分；(2) 以非共價改質之方式不僅能有效提升GNS於水溶液的分散穩定度，以吸附的方式進行表面改質更能夠避免GNS的石墨結構遭到破壞而降低本身的導電能力；(3)帶有正電荷的S-GNS與帶有-SO3-親水基之WPU基材產生靜電吸引力

，提升S-GNS與WPU的相容性，使S-GNS能有效且穩定的分散於WPU基材中，有助於導電通路的形成，使S-GNS能更有效地增強複合材料之導電特性及EMI遮蔽能力。當添加5 vol. %的S-GNS於WPU時，其所製備之S-GNS/WPU複合材料導電度提升至56.6 S/m、電磁波遮蔽效應提升至40 dB (於8.2-12.4 GHz頻率區間)。 第三部分提出一簡便且有效率之方法製備極輕薄且高度可撓曲特性之GNS/WPU複合材料。首先，以靜電紡絲法製備質輕、薄且高度可撓曲特性之WPU纖維做為基材，透過Layer-by-Layer自組裝之方式將GO與WPU電紡纖維結合，將表面分別帶有正、負

電荷之GO吸附於帶有磺酸根(-SO3-)之WPU纖維表面，製備GO/WPU複合材料。經過不同Layer-by-Layer自組裝循環次數後，GO可完整包覆於WPU纖維表面。接著，利用浸泡的方式以強還原劑氫碘酸(Hydriodic acid)對GO/WPU複合材料進行還原，製備GNS/WPU複合材料。GNS隨著WPU纖維之牽引，於GNS/WPU複合材料中形成完整且複雜的導電通路，再者，經氫碘酸還原過後，GNS表面的石墨結構亦呈現高度的修復結果；因此，GNS/WPU複合材料呈現優異的導電性質(16.8 S/m)及電磁波遮蔽效果(於8.2-12.4 GHz頻率區間為34 dB)。相較於以往填充型複合材

料，此方法製備的GNS/WPU複合材料具有極輕、薄(< 1 mm)且高度的可撓曲特性，且製程更為簡化有效率。