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聚乳酸白蠟複材之性能改善與 射出成形降解特性研究

為了解決hdpe塑化劑的問題，作者陳彥均 這樣論述：

受惠於材料科學與製造科技的發展，聚乳酸(Poly(lactic acid), PLA)及其成品具有高生物相容性，可應用在生物體內；隨著時間的增加，聚乳酸可以被身體吸收並代謝，無須經過二次的手術取出，使其在生物醫學上有重大的突破，但聚乳酸除了上述的優點，尚有潛在的隱憂，如:生物體各部位復原速率的不同，加上需考量患者的代謝速度，倘若患者身體尚未復原前，聚乳酸已經在體內代謝完畢，不但失去原有的支撐與填補缺陷的能力，後續還需要接受額外的重建手術。近年來白蠟(Paraffin wax)製成的支架，應用於導引細胞的流動方向研究與培養，其效果顯著，也無生物相斥性的反應。雖然聚乳酸與白蠟都具有生物相容的特性

，但各自的物理化學性質、親水性和降解速率都不同，因此，本研究主要目的是以研究白蠟聚乳酸複合材料，探討其射出成形材料延性、拉伸強度、加工性能改善以及生物可分解性之試驗。第一個研究，藉由不同的混鍊方式將聚乳酸與三種不同比例的白蠟混合，量測其流變性質、結晶行為、熱穩定性、機械性質與拉伸斷裂後的形貌，探討不同混鍊方式與白蠟比例的影響。其結果與傳統擠出製程相比，添加白蠟後的聚乳酸，其斷裂伸長率得到大幅改善，發泡擠出的試片也有較均勻的相分佈。同時，其混合物的分散性、機械性能、熱穩定性及材料特性上都有傑出的表現。然而白蠟能有效改善聚乳酸的延展性與流動性，卻與PLA並不相容；且白蠟熔點約在55 °C，在後續加

工或是應用上受到限制。有相關文獻指出，90% 線性低密度聚乙烯(Linear Low Density Polyethylene, LLDPE) 與10% 白蠟之相容性最高。因此，接下來的第二個研究為，藉由線性低密度聚乙烯的熔點(123 °C)性質，使添加線性低密度聚乙烯後的聚乳酸/白蠟混合物的熱穩定性、加工性和機械性能有所提升，藉此改善白蠟的加工限制。最後本文的第三個研究，觀察聚乳酸/白蠟混合物在不同溼度與溫度下的降解速度。在水解過程中，水在高分子內扮演著塑化劑角色，誘發隨機斷鏈；高分子之酯鍵在斷裂的同時，會產生羧基與羥基，進而加速材料內部的降解速度。在計算有關降解速率的數學模型中，將催化與非

催化的反應一併考量入內。最後，由實驗數據得知，白蠟不但能有效降低水對聚乳酸材料的破壞性滲透，降低其降解速率外，含有白蠟的聚乳酸試片在降解一段時間後，仍保有一定的機械性質及較佳的表面形貌。因聚乳酸白蠟之複材仍保有生物相容性，未來可應用在組織工程(Tissue Engineering)上，做細胞培養與體內降解之研究。

PHBV/PVA為基底之生物可分解塑膠粒之開發及其理化特性探討

為了解決hdpe塑化劑的問題，作者吳佳洋 這樣論述：

本研究擬以擠壓技術開發PHBV/ PVA為基底之生物可分解塑膠粒，透過熔融混煉的方式，將生物可分解高分子聚羥基丁酯戊酯(Poly(3-hydroxybutyrate-co-3-hydroxyvalerate), PHBV)、特定水解度之聚乙烯醇(Poly(vinyl alcohol), PVA)與可再生資源澱粉進行混煉，獲得生物複合塑膠粒。研究主題分為三部分：(1)以反應曲面法尋找PHBV/ PVA/ 玉米澱粉混煉塑膠粒之最適配方；(2)以PHBV/ PVA/ 樹薯澱粉開發生物可分解塑膠粒，並找尋最適操作條件與探討其理化特性；(3)PHBV/ PVA為基底之生物複合塑膠粒之商品化測定。本論文

之各部分內容敘述如下：Part I:Formulation optimization of poly(hydroxybutyrate-co-hydroxyvalerate)/ poly(vinyl alcohol) blended with corn starch blends via response surface methodologySection 1：以擠壓機混煉PHBV/ PVA/ 玉米澱粉，添加塑化劑(甘油和檸檬酸三乙酯)進行改質，利用反應曲面法三變數三層級之實驗設計，共計15組實驗組別。每一處理組總重為1 kg，其中主副原料佔75%，塑化劑占25%。將物料經擠壓機混煉後，將處理

組進行機械性質、吸水率、樣本表面結構分析等測定項目，結果透過統計迴歸分析配合等高線圖，可得到在最高0.71的期望值(desirability)下之最適操作條件之範圍與其對應之反應性狀。Section 2：由第一階段找出原料最適配方後，由反應曲面法瞭解不同塑化劑量對PHBV/ PVA/ 玉米澱粉混煉後之反應性狀之影響及尋找塑化劑之最適配方。以不同塑化劑作為操作參數，透過反應曲面法三變數三層級之實驗設計，設定操作參數：甘油添加量(80 g、92.5 g、105 g)、檸檬酸三乙酯(triethyl citrate, TEC)添加量(35 g、55 g、75 g)、癸二酸二辛酯(dioctyl se

bacate, DOS)添加量(15 g、25 g、35 g)。將物料經擠壓機混煉後進行測定。根據各項測定結果可知，塑化劑增加塑膠粒之拉伸性質但減低荷重，由統計結果可知，甘油及TEC對最大拉伸荷重有負向的二次效果(square effect)，而對吸水率有正向的二次效果，DOS則對於最大拉伸位移有較大的正向線性效果(linear effect)。由期望函數的計算可得到一期望值為0.79下的最適合的塑化劑添加量。藉由運用反應曲面法，不僅瞭解操作參數對各反應性狀之影響模式，更可找出塑化劑之最適添加配方。Part II:Formulation optimization and characteriz

ation of poly(hydroxybutyrate-co-hydroxyvalerate)/ poly(vinyl alcohol) blended with tapioca StarchPart II是以Part I中所得到PHBV/ PVA之最適比例，搭配低成本的樹薯澱粉，輔以偶合劑馬來酸酐增強材料相容性，透過一次性擠壓技術將其混煉加工，開發生物可分解塑膠粒，並進行其機械性質分析、熱分析等分析項目，探討反應性狀與操作參數間之關係。期望藉由此生物可分解塑膠粒之最適操作條件範圍，可作為未來產業商品化之依據。此階段採用反應曲面法之三變數三層級之實驗設計，設定樹薯澱粉比例、螺軸轉速及不同添

加比例之馬來酸酐比例為操作參數。每一處理組總重為1 kg，其中主副原料佔75%，塑化劑占25%，共計15組實驗組別。將物料經擠壓機混煉後，測定並探討其機械性質、物理性質、熱特性、樣本表面結構性質等項目。根據各項測定結果可知，樹薯澱粉添加比例及馬來酸酐比例對於最大拉伸荷重、最大拉伸位移及吸水率之線性項有極顯著的影響，而且各迴歸模式具有超過90%的判定係數(coefficient of determination)，且為無顯著之缺適性(lack-of-fit)，表示可利用各模式進行找尋最適操作條件。得到最適操作條件後，將實際值與預估值進行t檢定，結果無顯著差異。Part III:Further t

est prior to commercialization of the poly(hydroxylbutyrate-co-hydroxyvalerate)/ poly(vinyl alcohol)/ tapioca starch pellets論文Part III則將先前得到的最適配方塑膠粒，依照EN13432標準中有關可堆肥包裝材料所需性質來進行測試，依照ISO 14855標準進行生物分解能力之測試、依照ISO 20200標準進行崩解度之測定、依照EN 71-3標準進行溶出物之重金屬含量測定及依照CNS 15138進行有害塑化劑含量測定。由實驗結果可得，塑膠粒之生物分解率為83.3%。並

得塑膠粒之崩解度達到合乎檢測範圍(90%以上之殘餘物可通過孔徑2 mm之標準篩網)之天數。塑膠粒之可溶性重金屬含量及有害塑化劑含量之測定亦合乎規範。期望藉由此等生物可分解塑膠粒之相關檢測，作為未來商品化之參考依據。