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40-環鋁鋅亞磷酸鹽的模板置換探索及催化性能研究

為了解決apex辛烷的問題，作者張溫文 這樣論述：

本論文研究目標主要是開發無機孔洞骨架物質在二氧化碳固定化的應用性。首先運用離子交換提升孔隙率的原理，將40R-NTHU-13(Al)(以下簡稱40R(Al))孔洞中所填充的模板離子，從長碳鏈的辛基銨(n-octlyammonium)換成短碳鏈的半胱銨(cysteammonium)；其次利用半胱銨具有的硫醇官能基進行銀奈米粒子的負載製作複合材料。最後對兩類修飾過的40R(Al)，分別研究其在環氧丙烷與二氧化碳的環加成反應中作為異相催化劑的效果。藉由熱重分析儀確認模板離子置換的比例與粉末X光繞射測量置換後樣品的結構穩定性，結果顯示約33%的辛基銨被置換成半胱銨為最佳置換條件，在後續將此樣品稱為4

0R-SH；40R(Al)固體表面原先呈現疏水性質，40R-SH則變為親水性。在77 K氮氣與196 K二氧化碳氣體吸附分析中，40R-SH展示出比40R(Al)相對高的吸附量：吸附量分別提升52 %與54 %，驗證了置換短鏈模板提升孔隙率的想法。此外，由電子顯微鏡影像分析亦證實奈米銀粒子能均勻附載在40R-SH上而得到40R-SH-Ag複合材料。40R(Al)骨架的建構單元分成ABC三種，C單元中的六配位鋅金屬中心的被證實是一個催化活性位點，可在二氧化碳與環氧丙烷環加成反應過程中提供環氧丙烷分子附著。因此進一步將鋅金屬中心部分摻雜鎂離子，再進行模板置換可得40R(Al)@Mg-SH。針對上述

所有材料研究其催化效率：在80 ℃/1.36 MPa CO2的實驗條件下，對比文獻中其他晶性孔洞材料，40R(Al)所表現的催化效果TOF值(348.9 h-1)為最高；接著比較40R-SH與40R-SH-Ag，都發現具有因為結構修飾所貢獻的催化效果提升，尤其是當反應溫度是室溫時效果更明顯，最佳的催化效率則是由40R(Al)@Mg-SH所展現的30 %效率提升。此論文研究結果顯示40(Al)結構可修飾作為二氧化碳與環氧丙烷環加成反應的異相催化劑，開創了第一個金屬亞磷酸鹽孔洞結構在二氧化碳固定化之應用的首例。