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燃料電池觸媒開發與應用研究

為了解決a250規格的問題，作者沈進添 這樣論述：

本研究主要探討利用醇類還原法製作連續且規則結構之多孔碳(OPC,Ordered Porous Carbon) 作為陰極觸媒載體及摻雜第二金屬與鉑(Pt,Platinum) 形成合金觸媒應用於質子交換膜燃料電池(Proton Exchange Membrane Fuel Cell, PEMFC)，進而提升觸媒利用率及提升氧化還原活性(ORR, Oxygen Reduction Reaction)，此外，利用固相反應法(Solid State Reaction, SSR)製作傳統及合金陽極應用在質子傳輸型固態氧化物燃料電池(Proton Conducting Solid Oxide Fuel C

ell, P-SOFC)，進而提升材料之機械性質、催化活性、導電性、抗碳沉積能力及氧化還原穩定性。在PEMFC 研究方面，提升觸媒利用率與效能是極為重要課題，目前PEMFC 之觸媒載體大多使用碳黑為主，但由於碳黑會使觸媒形成孤島效應，導致觸媒利用率降低，因此使用OPC 作為載體，進而改善此一缺點，並且選用錫(Sn, Stannum)作為PtSn/C 合金觸媒，藉以降低Pt 使用量，達成降低PEMFC 之生產成本，並且在酸性環境下，能提升電池之ORR 活性。實驗先以Pt/C 為基材，比較Sn 摻雜，隨後再將載體換成OPC，進行電化學與長時間穩定性測試，目標是以少許Sn 及OPC 取代Pt 及碳黑

，達到比傳統以純Pt 金屬為主之陰極具有較佳之電化學性能及長時間穩定性。在SOFC 研究方面，先以NiO-BCY 為基材，比較Zr 摻雜，進行氧化還原前後之陽極材料，量測則分為晶相鑑定、微觀結構、觸媒活性及機械性質分析；隨後以合金陽極量測則分為成份比例、晶相鑑定、微觀結構、機械性質及電性分析，藉由調整鎳鈷合金(Nickel Cobolt Alloy, NiCo Alloy)的煆燒溫度、煆燒時間及改變NiCo Alloy 比例，目標是以少許鈷元素(Cobalt,Co)與鎳元素(Nickel, Ni)置換之陽極達到比純Ni 金屬為主之陽極具有較佳之電性、抗碳沉積能力及氧化還原循環穩定性。此外，藉由

調整鎳銅合金(Nickel Copper Alloy, NiCu Alloy)的煆燒溫度、煆燒時間及改變NiCu Alloy比例，量測合金陽極之晶相鑑定、微觀結構及電性分析。研究結果顯示，利用醇類還原法製備PtSn/OPC 於PEMFC，其觸媒分散性良好，粒徑為2.7 nm，並且Sn 合金及OPC 載體不僅可以修飾Pt 及Sn之表面電化學組態，而且會影響Pt 之d 帶空缺。此外，由XPS 及XANES結果顯示，經過長時間穩定性測試前後，Sn 合金及OPC 可以抑制Pt 氧化，進而提升ORR 活性。利用SSR 製備Ni-BCZY 陽極材料，經過多次氧化還原後，會提升觸媒活性及改善機械性質。此外，

藉由調整NiCo 合金粉末煆燒溫度及煆燒時間會改變NiCo 合金晶粒大小及導電度。當Ni0.9Co0.1合金之煆燒溫度為1000 ºC及3 小時，操作溫度為600 ºC 時，Ni0.9Co0.1-BCZY 陽極之導電度為2623.5 S/cm 。當煆燒溫度及煆燒時間分別固定為1000 ºC 及1 小時，Ni0.9Co0.1-BCZY 陽極有最佳的電子導性為2669.8 S/cm 及熱膨脹係數為15.7× 10-6 K-1，相較於Ni-BCZY 陽極來的好。隨後改變NiCo 成份比例，當Ni :Co 之莫爾比為9 : 1 時，Ni0.9Co0.1-BCZY 陽極具有相當優異之導電度，其導電度比N

i-BCZY 陽極(2354 S/cm)高，當Ni : Co 之莫爾比為7 : 3 時，其熱膨脹係數為13.6 × 10-6 K-1、有最佳的抗碳沉積能力及經過氧化還原循環後有最佳機械強度。另一方面，藉由調整NiCu 合金粉末煆燒溫度及煆燒間會改變NiCu 合金晶粒大小及導電度。當Ni0.9Cu0.1 合金之煆燒溫度為700 ºC及3 小時，操作溫度為600 ºC 時，Ni0.9Cu0.1-BCZY 陽極之導電度為2002.1 S/cm。當煆燒溫度及煆燒時間分別固定為700 ºC 及1 小時，Ni0.9Cu0.1-BCZY陽極有最佳的電子導性為2204.7 S/cm。隨後改變NiCu 成份比例

，當Ni : Cu之莫爾比為9 : 1 時，Ni0.9Cu0.1-BCZY 陽極具有相當優異之導電度。