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以密度泛函理論研究鈀基催化劑於直接合成過氧化氫中的描述子

為了解決My150 Retro ABS 二手的問題，作者Mawan Nugraha 這樣論述：

過氧化氫（H2O2）從它已被用於各種工業中，為一種重要的人體生命化學品。由於全球人口和資源需求的增加，對這種化學品的需求正在增加。因此，與該化學品相關的研究課題，特別是關於如何通過考慮成本和環境問題來生產H2O2變得相當重要。其中，如何以直接合成過氧化氫（DSHP）來取代目前常用的間接合成法相當重要。在DSHP中，催化劑的選擇起著關鍵作用。而能夠理解反應機制是提高生產率和設計催化劑的關鍵。鑑於此，本論文研究用於DHSP的合金催化劑以及評價催化機制的密度泛函理論(Density Functional Theory, DFT)，進而尋找合適的催化劑。論文由四個主題組成。所有主題均使用計算方法完成

，結果通過先前文獻中的實驗結果引用或驗證。首先，DFT研究揭示用於過氧化氫生成的鈀汞合金(Pd-Hg)催化劑的幾何和電子協同作用。DSHP面臨的主要障礙之一是如何在催化表面上保持反應中間物的完整O-O鍵結。為了應對這一挑戰，Pd-Hg合金已被展示於初步報告上，與單金屬Pd和Pd-Au合金相比，Pd-Hg具有性能優勢；然而，O2與Pd-Hg合金間的相互作用尚未得到清楚的理解。在這項研究中，密度泛函理論（DFT）計算用於研究在Pd和Pd-Hg合金表面上的O2吸附性質，表明O2吸附可以通過超氧化物或過氧化物途徑發生，並且當Hg與Pd合金化時，與單金屬Pd表面上的吸附相比，表面吸附的超氧基團更多。Pd

6Hg3 / Pd（111）中的Hg導致不同於Pd（111）的電子表面結構和降低的O2吸附能。較強的O2表面相互作用，當與較弱的O-O鍵結（吸附的O2）結合時，由於在Pd-Hg表面上存在Hg，導致協同的產生幾何和電子的協同效應，使直接合成過氧化氫期間的選擇性提升。第二，採用密度泛函理論分析的描述子(descriptor)研究。用Pd-Au和Pd-Hg合金催化劑直接合成過氧化氫。眾所周知，DSHP中使用的所選催化劑會影響DSHP的生產率。具有各種過渡金屬（TM）成分的Pd基合金催化劑通常被認為可用於直接合成H2O2。特別是PdAu和PdHg合金是已知催化活性良好的催化劑。然而，找到合適催化劑並不

容易，並且通常缺乏對增強活性背後機制的基本理解。為了達到這個目的，基於密度泛函理論提出descriptors集合，以表示直接H2O2合成中Pd，PdAu和PdHg表面上的整個反應步驟。通過考慮由表面合金化引起的電子效應，由反應中間體的吸附能量如O2，O和OOH以及計算其來自基本反應步驟活化能組成的descriptors集合。另外，還考慮吸附物種的幾何因子，儘管它們的作用不太顯著。進行O2對O（Eb.O2/O）的吸附能以確定表面吸附的O2*的存在被視為形成所需產物的中間物質。通過比較OOH與O（Eb.OOH/O）的吸附能來評估選擇性。考慮到主要的熱力學和動力學特徵，結果表明當PdHg合金的表面組

成原子比為6：3（即2：1）時，其選擇性最好。基於分析的結果顯示具有較少活性金屬的合金Pd表面，例如Hg和Au，可以是設計催化劑以獲得更好的催化活性和選擇性的關鍵。第三，以密度泛函理論分析直接合成過氧化氫的Pd基核殼催化劑中之descriptor研究。本主題旨在擴展第二種方法中使用的descriptors。計算的模型M6 @ Pd32具有截角八面體（Truncated Octahedron）結構，其中M可以是Pd，Ag，Cd，Pt，Au，Hg，Ni，Cu或Zn。在這項工作中，模型的結構是具有38個原子核 - 殼模型。基於這項工作， descriptor是選擇OOH與M6 @ Pd32上各種核層

M上的O（Eb.OOH/O）的吸附能量的比較。催化劑的OOH吸附越高表明選擇性越高，O吸附能越低。另考慮反應動力因素，反應速率是O2的吸附能與O（Eb.O2/O）的比較，使用反應速率來確定催化劑的選擇性。通過計算M6 @ Pd32上OOH，O2和O的吸附能，可以確定比較催化劑的選擇性。根據計算，Ni6 @ Pd32和Zn6 @ Pd32顯示出良好的DSHP選擇性催化劑。另外，亦介紹與彈性相關的催化劑選擇性，同時穩定性與表面形變有關。表面柔韌性和變形表示基於吸附的O-催化劑結構的均方根差排（root mean square dislocation, RMSD）計算的幾何descriptor。結果

表明，Ni6 @ Pd32催化劑比Zn6 @ Pd32更穩定，可直接合成過氧化氫。具有38個原子核 - 殼構型的整體研究表明，Ni @ Pd優於其他催化劑。第四，通過DFT研究用於DSHP的核 - 殼PdNi @ Pd（111）催化劑中的高自旋Ni作用。根據前三部份的工作，O吸附能量與各種表面DSHP機制中的O2吸附能量具有相同的趨勢。通過DFT方法研究Pd（111），Pd3Ni @ Pd（111），PdNi @ Pd（111）和PdNi3 @ Pd（111）表面吸附的O，O（Eb.O）的吸附能量趨勢），根據不同的鎳組分進行探討。一旦已知O吸附能量（Eb.O）的趨勢，也可以預測O2吸附能量。與

Pd（111）相比，Pd（111）上的Ni的存在降低了O吸附能（Eb.O）。較高的Ni組成導致較低的Eb.O。變化的成分Ni影響核 - 殼的幾何結構，即使當Pd：Ni的比例為1：1時，該結構也能夠（或將）從fcc變為fct。 Pd3Ni @ Pd（111）和PdNi @ Pd（111）的表面在Pd（111）上降低了14％的Eb.O。較低的Eb.O導致較低的Eb.O2。結果表明，核殼型Ni @ Pd較Pd（111）是更好的催化劑。然而，Eb.O是PdNi3 @ Pd（111）上最弱的，它可以將吸附的O2釋放到氣態。接下來，以能態密度（Density of States, DOS）來研究電子效應，

同時計算了不同Ni組分的晶格變化以研究幾何效應。從不同Ni組分的d帶中心與Eb.O和晶格距離與Eb.O的比較，電子和幾何效應均顯示出對Eb.O的線性影響。然而，由DOS表示的電子效應顯示出對Eb.O變化的更敏感因素。通過這項工作，提供DSHP的設計PdNi合金的實驗基礎，實現高活性/高選擇性催化劑。