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生物可降解3D列印墨水的開發與其相關生物應用

為了解決Suzuki super carry 2的問題，作者謝政田 這樣論述：

三維列印(three-dimensional printing，3DP)技術是近幾年逐漸興起且熱門的精密製造技術，具有可客製化製作的優勢，適合運用在組織工程領域製作各種不同的組織或器官，然而，適合做為3DP生物墨水的選擇仍然很有限。因此本論文著重在3DP墨水的開發與其在生物相關的應用，論文將分為四個部分。第一部分是發展新的水性生物可降解聚胺酯(polyurethane，PU)，主要是利用聚己內酯[poly(ε-caprolactone)，PCL]與聚3-羥基丁酸酯(poly(3-hydroxybutyrate)，PHB)作為PU的軟鏈段合成一系列PCL-PHB-based PU。研究中發現P

CL-PHB-based PU具有好的生物相容性與形狀記憶的特性，而PHB鏈段的長短可以調控PU的結晶度與形狀記憶的表現。在體內外降解實驗也發現，PCL-PHB-based PU比起PCL-based PU有更快的降解速率，且會促進血管新生。第二部分是發展低溫列印墨水(ink)並透過3DP製作成複雜結構雙成份的彈性氣管支架，研究中使用了不同種的水性生物可降解PU分別與聚乙二醇(polyethylene oxide，PEO)和透明質酸(hyaluronic acid，HA)組成墨水用於氣管中不同的結構部位。研究顯示，3DP PU氣管具有好的彈性且力學性質與兔子氣管相似，且間葉幹細胞(mesenc

hymal stem cell，MSC)在3DP氣管支架上具有正常功能性，能分化成軟骨細胞與分泌醣胺素(glycosaminoglycan，GAGs)，且在兔子氣管移植手術實驗也證實3DP氣管可維持兔子生命且不會有氣管塌陷的問題。第三部分為開發能夾帶細胞共同列印的常溫3DP生物墨水(bioink)，研究中使用了不同的水性生物可降解PU與明膠(gelatin)組成一系列不同力學性質與降解速率的3DP bioink，PU-gelatin bioink具有好的生物相容性、列印性、堆疊性(可堆疊80層以上)、機械性質和降解速率可調，可夾帶細胞常溫列印和具有高的列印解析度，以及MSC在水膠中能長時間的存

活、增生和分化。PU-gelatin bioink在常溫列印成型後，會再透過二價金屬離子(Ca2+)螯合處理，穩定PU-gelatin建構物的結構避免在37oC時結構崩解，且若選用溫度敏感性PU，則可在37oC形成雙網絡結構進一步提升結構強度。研究中也證實以等滲透壓Ca2+離子處理含MSCs的PU-gelatin建構物，MSCs的健康狀態與在細胞培養液中的對照組相似，且能長時間的存活、增生和分化。第四部份為無機材料的開發和無機材料與生物墨水的結合，此部分又會在拆分兩個章節，其中一個章節開發了一種具有面選擇性蝕刻自組裝富勒烯的技術，研究中會先以液-液介面合成一維、二維和三維的富勒烯晶體，接著透過

乙二胺(ethylenediamine，EDA)面選擇蝕刻技術，製作出中空或多孔親水性富勒烯晶體。此經EDA處理過的富勒烯晶體具有好的水分散性與高的酸性氣體選擇性，可作為藥物載體、感測器或氣體分離材料。另一章節是將有機金屬框架與生物墨水結合，在以維持生物墨水原先良好的性質(高含水量、列印性、堆疊性和生物活性)的基礎，進一步調控生物墨水的機械性質。研究顯示以相對微量的zeolitic imidazolate framework-8 (ZIF-8)加入PU-gelatin生物墨水後，可顯著增強生物墨水的結構穩定性和機械性質。此外，ZIF-8單獨與MSCs進行培養時，當濃度超過50 m/mL會有明

顯細胞毒性，而當ZIF-8與生物墨水一起使用時，使用濃度為1250 m/mL時MSCs仍可長時間存活與增生，ZIF-8與生物墨水的結合形成了相輔相成的奈米複合材料。透過本論文四個部分的研究顯示，以水性生物可降解PU做為基礎開發的3DP ink和bioink發展性廣泛，可結合其他有機/無機材料，使製作的支架具有良好的生物相容性、力學強度、降解性、彈性與其他智慧性的功能等，且證實了在軟骨組織工程相關的應用與發展潛力。